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Systèmes PZT//SrTiO3 : Large effet du désaccord d’expansion thermique entre couche mince épitaxiée et substrat

Il est montré que le substrat peut modifier d'un facteur 4 la densité d'énergie pyroélectrique convertie d'une couche mince épitaxiée. Le désaccord d'expansion thermique entre une couche ferroélectrique épitaxiée et le substrat joue un rôle prépondérant sur l'orientation des domaines ferroélectriques et donc sur les propriétés électriques finales de la couche.

Des couches ferroélectriques de PZT de 500 nm d’épaisseur ont été epitaxiées par voie sol-gel dans les mêmes conditions sur substrat de SrTiO3(001) et sur substrat de Si(001).

Le désaccord d’expansion thermique non négligeable entre PZT et Si (0.4%) favorise une orientation des domaines ferroélectriques dans le plan, tandis que le désaccord d’expansion thermique quasi nul entre PZT et SrTiO3 (STO) favorise une orientation normale des domaines ferroélectriques. En conséquence, les propriétés diélectriques, ferroélectriques et pyroélectriques mesurées dans la même direction normale à la couche montrent des différences importantes. La polarisation rémanente est de 22.5 microC/cm2 sur STO et 13.5 microC/cm2 sur Si, la constante diélectrique est de 490 sur STO et 1083 sur Si, le coefficient pyroélectrique est de -680 microC/m2.K sur STO et -450 microC/m2.K sur Si, ce qui donne une densité d’énergie pyroélectrique convertie de 10 mJ/cm3 sur STO et 2.5 mJ/cm3 sur Si.

Ces résultats sont d’une grande importance pour le design des composants pyroélectriques intégrés sur Si (capteurs, refroidisseurs, récupérateurs d’énergie thermique,..), et montrent plus généralement l’importance du substrat et du désaccord d’expansion thermique sur les propriétés fonctionnelles de couches minces d’oxydes ferroélectriques épitaxiées.

Contact: Romain BACHELET –

Réference: « Dramatic effect of thermal expansion mismatch on the structural, dielectric, ferroelectric and pyroelectric properties of low-cost epitaxial PZT films on SrTiO3 and Si »
R. Moalla, B. Vilquin, G. Saint-Girons, G. Sebald, N. Baboux and R. Bachelet, CrystEngComm, 18, 1887 (2016), DOI: 10.1039/c5ce02311d

Collaboration: G. Sebald, LGEF – INSA Lyon

Densité d'énergie pyroélectrique convertie (dans une direction normale à la couche) en fonction de la variation de température utilisée, pour des couches minces de PZT épitaxiées sur des substrats de SrTiO3 et Si(001). La différence d'un facteur 4 entre les deux systèmes s'explique par la différence de désaccord d'expansion thermique entre la couche mince et le substrat, induisant des domaines ferroélectriques d'orientations différentes: principalement normale sur SrTiO3 (bleu) et dans le plan sur Si (rouge).